19.02.2002

Виктория Атурова

Центр Госсанэпиднадзора в Крас

Плутоний в почвах Красноярского края

Автореферат

На правах рукописи
03.00.16 - экология
Красноярск-2001

Диссертация на соискание ученой степени кандидата биологических наук

Работа выполнена в ФГУ "Центр госсанэпиднадзора в Красноярском крае" и Красноярском государственном аграрном университете

Научные руководители:
В.Н. Горбачев, доктор биологических наук, профессор
В.В. Коваленко, кандидат геолого-минералогических наук

Официальные оппоненты:
А.Е. Мирошников, доктор геолого-минералогических наук, профессор
Л.П. Рихванов, доктор геолого-минералогических наук, профессор

Ведущая организация:
Институт водных и экологических проблем СО РАН, г. Барнаул

Защита диссертации состоится "14" декабря 2001 года в 1400 часов на заседании диссертационного совета Д 220.037.01 в Красноярском государственном аграрном университете (660049, г. Красноярск, пр. Мира, 88)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Красноярского государственного аграрного университета

Автореферат разослан "12" ноября 2001 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор с.-х. наук Р.М. Бабинцева

Общая характеристика работы

Актуальность темы. Среди многочисленных источников опасности, окружающих человека на Земле, особое место занимают радиоактивные вещества, к числу которых относятся изотопы плутония. Источником плутония в окружающей среде служат испытания ядерного оружия, работа атомных электростанций и деятельность предприятий, занимающихся производством оружейного плутония.

Многие исследователи считают плутоний самым опасным веществом на Земле. Это мнение основано на том, что плутоний является альфа-излучающим элементом, который накапливается в организме человека на протяжении всей его жизни и поэтому представляет опасность как основной источник внутреннего облучения человека.

Сведения об уровнях загрязнения окружающей среды плутонием до последнего времени были крайне немногочисленны, а для территории Красноярского края практически отсутствовали. Это служит одной из причин социальной напряжённости населения Красноярского края, так как на его территории, рядом с г. Красноярском, функционирует Горно-химический комбинат (ГХК), который на протяжении десятилетий занимается производством оружейного плутония.

Отсутствие надёжных сведений об уровнях загрязнения радионуклидами плутония объектов окружающей среды и нормативов, регламентирующих допустимые уровни его активности в них, серьёзно затрудняли организацию и выполнение на территории края работ, предусмотренных Федеральными целевыми программами "Обращение с радиоактивными отходами и отработавшими ядерными материалами, их утилизация и захоронение на 1996-2005 годы", "Создание Единой государственной автоматизированной системы контроля радиационной обстановки на территории Российской Федерации" и "Ядерная и радиационная безопасность России" на 2000-2006 годы, а также не позволяли органам государственного надзора принимать обоснованные меры по защите населения края от необоснованного техногенного радиоактивного облучения.

Эти обстоятельства явились главными объективными причинами, способствовавшими проведению исследований, на материалах которых подготовлена диссертационная работа. Основное внимание в ней уделено изучению загрязнения плутонием почв Красноярского края, которые являются главным объектом окружающей среды, депонирующим техногенные радионуклиды, содержащиеся в выбросах и сбросах ГХК.

Целью работы являлось изучение уровней и особенностей загрязнения почв Красноярского края радионуклидами плутония и разработка на этой основе контрольных уровней загрязнения плутонием почв края, необходимых для регламентации радиационного контроля и деятельности по ограничению облучения населения.

Основные задачи:

  • изучить и проанализировать опубликованные материалы, характеризующие источники, уровни загрязнения и особенности поведения плутония в окружающей среде;
  • изучить метрологические характеристики используемой методики радиохимического определения плутония и дать оценку их соответствия решаемым задачам;
  • организовать отбор образцов почв селитебных территорий края, пойменных почв и аллювиальных отложений Енисея и провести их аналитические исследования;
  • установить особенности распределения плутония по отдельным территориям края и выявить источники его поступления в окружающую среду;
  • разработать региональные контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края, необходимые для организации и ведения радиационного контроля на территории Красноярского края.

Научная новизна работы:

  • исследованы метрологические характеристики методики радиохимического определения плутония в пробах почвы и предложены показатели воспроизводимости результатов, полученных с ее применением. Выявлены операции радиохимического анализа, вносящие существенный вклад в суммарную погрешность результатов определения плутония;
  • получены сведения, достоверно характеризующие загрязнение плутонием почв Красноярского края, включая селитебные территории и зону наблюдения ГХК;
  • предложено и обосновано районирование территории края по уровню загрязнения почв плутонием;
  • установлены уровень и диапазон варьирования фонового загрязнения плутонием почв края, обусловленного глобальными выпадениями;
  • установлена особенность вертикального распределения плутония в разрезах пойменных почв и аллювиальных отложений Енисея;
  • предложены и обоснованы "Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края".

Практическое значение работы. Результаты работы практически используются:

  • при создании краевой системы контроля радиационной обстановки;
  • при планировании, организации и проведении радиационного мониторинга в 30-км зоне ГХК;
  • при оценке мероприятий по дезактивации и реабилитации радиоактивно загрязненных земель в пойме р. Енисей, предусмотренных, в том числе;
  • при ведении радиационно-гигиенической паспортизации территории края и сопредельных регионов.

Сведения об уровнях загрязнения почв края плутонием, полученные при выполнении диссертационной работы, используются в ежегодных государственных докладах "О санитарно-эпидемиологической обстановке в Российской Федерации" Министерства здравоохранения и "О состоянии окружающей природной среды Красноярского края" Государственного комитета по охране окружающей среды Красноярского края.

Освоенная и метрологически апробированная методика радиохимического определения плутония внедрена в практику работы Испытательного лабораторного центра ФГУ "Центр госсанэпиднадзора в Красноярском крае".

"Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края" и "Нормы допустимых отклонений результатов определения плутония в пробах почвы" утверждены главным государственным санитарным врачом по Красноярскому краю в качестве региональных нормативных документов и предназначены для использования специалистами надзорных органов.

Кроме того, материалы диссертации могут быть использованы в учебном процессе по курсам "Экология окружающей среды", "Геоэкология", "Охрана почв и мониторинг" для студентов вузов.

Положения, выносимые на защиту:

  • воспроизводимость и правильность результатов используемой методики радиохимического определения плутония достаточны для решения задач радиационного мониторинга. Концентрационная зависимость погрешности результатов адекватно описывается степенной функцией. Основной вклад в эту погрешность вносят операции отбора и, возможно, химического вскрытия аналитической навески;
  • загрязнение почв Красноярского края плутонием обусловлено, главным образом, изотопами 239, 240Pu, при этом уровень фонового загрязнения составляет 0,34-+0,02 Бк/кг. Территория Красноярского края может быть разделена на три группы почв, различающиеся по уровню загрязнения плутонием: 1) почвы в границах 20-км зоны ГХК, 2) пойма Енисея протяженностью до 1500 км от г. Железногорска вниз по течению реки и 3) остальная территория;
  • основными источниками загрязнения плутонием почв края являются: 1) глобальные выпадения из атмосферы, связанные с испытаниями ядерного оружия; 2) газо-аэрозольные выбросы ГХК; 3) сбросы вод охлаждения реакторов ГХК;
  • распределение плутония в вертикальных разрезах пойменных почв и аллювиальных отложений Енисея крайне неравномерно. Максимальные активности плутония, как правило, фиксируются в маломощном слое, который может находиться как на поверхности, так и быть заглубленным до 100-140 см.

Кроме того, на защиту выносятся "Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края", основанные на результатах представленной работы.

Апробация работы. Основные материалы диссертационной работы опубликованы в 15 печатных работах. Они доложены на III Международной радиоэкологической конференции "Судьба отработавшего ядерного топлива: проблемы и реальность" (Красноярск, 1996), Научно-практической конференции, посвященной 75-летию образования санитарно-эпидемиологической службы России (Красноярск, 1997), Международной конференции по аналитической химии (Алмата, 1998), Всероссийской научной конференции студентов и молодых учёных, посвящённой 45-летию КрасГАУ, "Агроэкология и устойчивое развитие регионов" (Красноярск, 1998), VII Международной конференции "Физико-химические процессы в неорганических материалах" (Кемерово, 1998), Всероссийской студенческой конференции "Экология и проблемы защиты окружающей среды" (Красноярск, 1998), Международной научно-практической конференции "Тяжёлые металлы и радионуклиды в окружающей среде" (Семипалатинск, 2000), IV Международной радиоэкологической конференции "Утилизация плутония: проблемы и решения" (Красноярск, 2000), IV Всероссийской конференции по анализу объектов окружающей среды "Экоаналитика-2000" с международным участием (Краснодар, 2000), юбилейной конференции Томского государственного университета "Современные проблемы почвоведения в Сибири" (Томск, 2000), 5-й Международной конференции по нуклидам и радиохимии (Понтресина, Швейцария, 2000), II совещании "Экология пойм Сибирских рек и Арктики" (Томск, 2000), Региональном совещании специалистов государственной санитарно-эпидемиологической службы Восточно-Сибирского и Дальневосточного регионов по вопросам развития социально-гигиенического мониторинга (Красноярск, 2001).

Использованная методика прошла апробацию при Международных интеркалибровочных испытаниях с участием ведущих лабораторий России, Швейцарии и США. Установленные "Нормы допустимых отклонений результатов определения плутония в пробах почвы" и "Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края" утверждены главным государственным санитарным врачом по Красноярскому краю в качестве региональных нормативных документов.

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 145 стр. машинописного текста, состоит из введения, четырёх глав, заключения и приложений. Она содержит 24 таблиц, 13 рисунков, 8 приложений. Список литературы включает 120 наименований, в том числе 11 иностранных авторов.

Глава 1. Плутоний: открытие, свойства и применение. Плутоний в природе и окружающей среде

Элемент плутоний (94Pu) был открыт в 1940 г. Известно 15 его изотопов, все радиоактивны. Изотопы с массовыми числами 239 и 241 являются делящимися материалами и способны к самоподдерживающейся цепной ядерной реакции деления. Это главное его свойство позволило плутонию стать основным материалом для изготовления ядерных бомб.

В СССР первый ядерный военно-промышленный комплекс для получения оружейного изотопа 239Рu был построен в Челябинской области (г. Озерск). В последующем такие предприятия были созданы в Томской области (г. Северск) и Красноярском крае (г. Железногорск).

На планете накоплено около 300 тонн плутония, произведенного различными странами для военных программ, и около 650 тонн плутония, полученного в реакторах атомных электростанции. Из этого количества приблизительно 7...10 тонн плутония распылено по земному шару (Емельянинков и др., 1994). За период испытания с 1945 по 1976 гг. в атмосферу поступило 13 ТБк 239Pu и 240Pu, 360 ТБк 241Pu и 0,13 ТБк других трансурановых элементов (Баранов и др., 1973). О происхождении плутония и источниках загрязнения им окружающей среды можно судить по величине отношения удельных активностей 238Pu/239, 240Pu (Strezov and at., 1996; "Источники, эффекты и опасность ионизирующей радиации", 1993).

Уровень загрязнения плутонием почв некоторых стран северного полушария показан в табл. 1 ("Плутоний в России", 1994). По публикациям 2001 г., активность плутония, обусловленная глобальными выпадениями, в почвах различных регионов России находится в диапазоне 0,02...1,0 Бк/кг (Беляев и др., 2001; Кузнецов и др., 2001).

Таблица 1
Загрязнение плутонием почв некоторых стран и территорий, Бк/м2

Страна, территория

Плотность
загрязнения

Великобритания

33...122

Ирландия

33...127

Россия: район Ленинградской АЭС

114...262

Россия: район Белоярской АЭС

116...183

ФРГ

67...148

Япония

90

Россия: район ПО "Маяк" (в радиусе 350 км)

до 1400

Украина: 30-км зона Чернобыльской АЭС

> 3700

Более 99 % плутония, поступившего в окружающую среду, депонируется в поверхностных слоях почвы и в речных отложениях. Считают, что тип почвы не влияет на величину удельной активности плутония, который она содержит. Плутоний относится к числу малоподвижных элементов, его перераспределение по поверхности Земли происходит преимущественно за счет ветрового переноса и эрозии почв ("Сельскохозяйственная радиоэкология", 1991; Кузнецов и др., 2000).

Опасность плутония связана с его радиоактивностью, причём наибольшую опасность для человека представляет плутоний, попавший внутрь организма. альфа-частицы 239Pu, пробег которых в биологической ткани равен 40 мкм, создают на своём пути исключительно высокую плотность ионизации и наносят биологической ткани значительно большие повреждения, чем другие виды радиоактивного излучения.

Существуют три пути поступления плутония в организм человека из внешней среды: а) через органы дыхания (главный путь); б) через кожу; в) через желудочно-кишечный тракт. Особенность поведения плутония в организме человека зависит от его химического состояния, размера частиц, состояния организма в целом и его отдельных органов. Период полувыведения плутония из организма составляет 50...100 лет (Булдаков и др., 1969).

Несмотря на высокую радиотоксичность плутония, до настоящего времени известны лишь пределы поверхностного загрязнения почвы, установленные комиссией по ядерному регулированию США для условий нормальной эксплуатации предприятий ядерно-топливного цикла, равные 100 Бк/м2, и пределы отечественной системы гражданской обороны для зоны "опасного загрязнения", в которой не допускается пребывание населения - 1(106 Бк/м2 ("Радиационное наследие холодной войны", 1999). Показатели для селитебных территорий с удовлетворительной обстановкой не приводятся.

Глава 2. Объекты и объёмы исследований; методы определения плутония в почвах

2.1 Объекты и объем исследований. Объектом исследований послужили почвы селитебных территорий, пойменные почвы и аллювиальные отложения Енисея. Они являются главным депонентом техногенных радионуклидов. Отбор образцов почв проводился на территориях Красноярского края и сопредельных регионов на глубине 0...5 и 5...10 см. В отдельных случаях образцы почв отбирались до глубины 150 см.

Специальные исследования почв, их морфологии, свойств, генетических особенностей непосредственно селитебных территорий Центральной Сибири не проводилось. О почвенном покрове этих территорий ориентировочно можно судить по работам В.Д. Василевской (1980), В.Н. Горбачева (1967), В.Н. Горбачева и Э.П. Поповой (1992), М.П. Смирнова (1970), М.Г. Танзыбаева (1993), Ю.И. Ершова (1994, 1999) и др.

В ходе работы проанализировано около 700 проб. Они характеризуют активность плутония в почвах 38 из 49 административных районов края. Неизученными остались труднодоступные или малонаселенные территории края. Треть образцов почв взята в зоне наблюдения ГХК. Самой отдалённой точкой является остров Искупский, расположенный в 1412 км от Красноярска.

Для сравнения проанализирован ряд образцов почв, полученных из соседних регионов. Объёмы выполненных аналитических исследований приведены в табл. 2.

Таблица 2
Количество определений плутония, выполненных в 1994-2001 гг.

Территория

Количество
результатов

Красноярский край

576

Республика Хакасия

30

Алтайский край

10

Иркутская область

26

Кемеровская область

10

Томская область

37

Всего

689

Кроме того, при исследовании метрологических характеристик дополнительно получено 40 результатов, относящихся к пяти аналитическим навескам.

2.2. Методы определения плутония. Известны различные методы определения плутония. Однако надёжные результаты, характеризующие содержание плутония в почвах, могут быть получены только путём его радиохимического выделения с последующим альфа-спектрометрическим измерением (Бахур и др., 1995; Павлоцкая и др., 1997). В период выполнения диссертационной работы было освоено и изучено два радиохимических метода. Для дальнейшего применения выбрана методика, ход анализа и основные аналитические операции которой показаны ниже:

  • отбор и подготовка пробы почвы с массой до 500...1000 г;
  • отбор аналитической навески с массой 10...30 г;
  • внесение изотопного трассёра (242Pu или 236Pu) и вскрытие аналитической навески;
  • хроматографическое отделение плутония от элементов, слагающих основу пробы;
  • экстракционная доочистка плутония с использованием ТТА и перевод в сульфатную форму;
  • электролитическое осаждение плутония на счётной мишени;
  • альфа-спектрометрическое измерение активности определяемых изотопов плутония (239,240Pu, 238Pu) и трассёра (242Pu или 236Pu);
  • расчёт удельной активности изотопов плутония (239,240Pu, 238Pu) с учётом выхода изотопного трассёра (242Pu или 236Pu).

Недостатком этой методики является отсутствие апробированных метрологических характеристик, определяющих такой основной показатель, как воспроизводимость аналитических результатов.

Глава 3. Исследование метрологических характеристик методики радиохимического определения плутония в пробах почвы

3.1. Результаты изучения основных метрологических характеристик. Отсутствие метрологических показателей у используемой методики послужило основанием для выполнения специальных исследований, результаты которых позволили установить воспроизводимость результатов и на этой основе предложить нормы допустимых отклонений результатов определения плутония, а также выявить аналитические операции, вносящие основной вклад в случайную погрешность анализа.

За период работы была подтверждена правильность полученных нами результатов определения плутония путем: 1) успешного участия в международном интеркалибровочном эксперименте, в ходе которого две шифрованные пробы анализировались в ведущих лабораториях России и США, и 2) проведения внешнего лабораторного контроля результатов в АС-лаборатории (Швейцария), пользующейся международным авторитетом.

Изучение зависимости величины Sr от концентрации (уд. активности А) определяемого компонента позволяет оценить уровень метрологической отработанности аналитической методики, которая по современным представлениям считается хорошо отработанной, если функция Sr = f(A) удовлетворительно аппроксимируется степенной зависимостью вида Sr = aA-b.

Для изучения концентрационной зависимости результатов определения плутония в пробах почв Красноярского края с использованием архивных данных было сформировано шесть выборок, содержащих парные результаты в аналитическом интервале от 0,1 до 10 Бк/кг (табл. 3).

Таблица 3
Фактические значения средних уд. активностей и отн. стандартных отклонений результатов радиохимического определения плутония в пробах почвы в аналитическом диапазоне 0,1...10 Бк/кг

Интервал
уд. Активности,
Бк/кг

Кол-во
проб
n

Среднее значение
уд. активности Āi,
Бк/кг

Стандартное
отклонение
Sr, отн. %

ln Āi

ln Sr

0,10:0,19

16

0,14

29,4

-1,966

3,381

0,20:0,49

33

0,31

24,6

-1,171

3,203

0,50:0,99

6

0,62

21,2

-0,478

3,054

1,0:1,99

9

1,48

14,6

0,392

2,681

2,0:4,99

7

3,10

16,3

1,131

2,791

> 5,0

10

9,0

11,2

2,197

2,416

Аппроксимация приведённых в таблице данных привела к получению уравнения регрессии вида: ln Sr = 2,93 - 0,23ln A, или Sr = 18,6 A-0,23 с коэффициентом линейной корреляции между значениями ln Sr и ln A, равном 0,97. Столь высокое значение коэффициента парной корреляции позволяет без дополнительной проверки утверждать, что рассчитанное аналитическое выражение адекватно аппроксимирует закономерную зависимость отн. среднеквадратического отклонения результатов определения плутония от его удельной активности в пробах почвы.

Найденное аналитическое выражение позволяет рассчитать усреднённые значения Sr для различных интервалов активности, которые рекомендованы и утверждены приказом главного врача Центра госсанэпиднадзора в Красноярском крае в качестве региональных допустимых относительных среднеквадратических отклонений результатов определения плутония в пробах почвы, получаемых с использованием методики радиохимического анализа (табл. 4).

Результаты определения плутония отягощены не полностью устранённой систематической погрешностью. Об этом свидетельствует значение коэффициента регрессии b, значимо отличающееся от 0,5. Вклады этих погрешностей невелики и в принципе могут не учитываться, так как вычисленные и допустимые значения Sr во всём аналитическом диапазоне не выходят за допускаемый предел точности для количественных аналитических методов, обычно равный 30 % отн.

Ещё одним ценным свойством полученного уравнения регрессии является возможность его использования для оценки предела количественного определения плутония. Установлено, что для используемых нами методики и аппаратуры этот предел равен 0,13 Бк/кг.

Таблица 4
Нормы допустимых отклонений результатов определения плутония в пробах почв

Интервал
уд. активности, Бк/кг

Среднее
для интервала, Бк/кг

Вычисленное
значение Sr, отн. %

Допустимое отн. среднеквадратическое отклонение результатов, %

0,10...0,19

0,15

28,5

30

0,20...0,49

0,35

24,4

25

0,50:0,99

0,75

19,4

20

1,0:1,99

1,5

17,0

17

2,0:4,99

3,5

14,0

14

>5,0

7,5

11,8

12

3.2. Многофакторный дисперсионный анализ. Для установления операций радиохимического анализа, вносящих существенный вклад в суммарную погрешность результатов определения плутония, выполнен специальный метрологический эксперимент. Его результаты обработаны с применением метода многофакторного дисперсионного анализа. Сущность этого метода заключается в разложении полной дисперсии, характеризующей воспроизводимость результатов, на несколько составляющих, обусловленных действием различных факторов.

Для изучения выбраны следующие факторы: 1) изменчивость состава проб, влияющая на представительность отбора аналитических навесок, и полнота её разложения ("фактор навески" или фактор А), 2) изменчивость условий химической обработки, включающей ионообменное выделение плутония и его экстракционную доочистку (фактор В, или "фактор химии"), 3) изменчивость процесса электролитического осаждения (фактор С, или "фактор электролиза"), 4) изменчивость условий спектрометрического измерения удельной активности изотопов плутония (фактор D, или "фактор измерения").

В ходе эксперимента было отобрано пять аналитических навесок от одной предварительно гомогенизированной пробы с удельной активностью плутония около 10 Бк/кг. После внесения изотопного трассёра и химического разложения раствор делился на две аликвотные части для последующего ионообменного выделения и экстракционной очистки плутония, вновь делился на две аликвоты для его электролитического осаждения и, наконец, каждая мишень, полученная электролитическим осаждением, измерялась дважды. Таким образом, было получено 40 результатов.

В процессе их дисперсионного анализа, выполненного с учётом возможных взаимодействий факторов, установлено, что на фоне остаточной дисперсии значимым является только фактор А (табл. 5).

Отсюда следует, что суммарная дисперсия аналитических результатов s2S слагается из остаточной дисперсии s2ост (уточнённое значение равно 1,05 при f = 35) и дисперсии s2А (обусловлена фактором А, рассчитанное ее значение равно 0,27): s2S = s2ост + s2А = 1,05 + 0,27 = 1,32. Соответственно стандартное отклонение sS равно 1,15 и отн. стандартное отклонение +- 11,5 %о, что не превышает допустимого отклонения результатов определения плутония для данного интервала уд. активности, равного 12 %, и характеризует результаты, использованные для дисперсионного анализа как типичные по точности.

Таблица 5
Результаты дисперсионного анализа

Фактор
изменчивости

Число
ст. свободы

Средний
квадрат

Отношение
средних
квадратов

A

4

3,25

3,18*

B

1

1,26

1,24

C

1

0,55

< 1

D

1

2,45

2,45

Остаток

32

1,02

-

Результаты дисперсионного анализа позволяют сделать вывод об удовлетворительной отработанности используемой методики определения плутония, так как полная дисперсия формируется преимущественно за счёт независимых факторов (эффекты взаимодействия незначимы). Исключение представляет фактор А. Поэтому при дальнейшем совершенствовании методических приёмов анализа основное внимание следует обратить на этап отбора аналитической навески, который может быть основным источником погрешности, связанной с плохо контролируемой "природной" неравномерностью распределения плутония в аналитических пробах.

Глава 4. Особенности загрязнения плутонием почв Красноярского края

4.1. Результаты изучения загрязнения плутонием почв края. Основные результаты выполненных исследований сводятся к следующему:

а) По уровню загрязнения почв плутонием территория края условно может быть разделена на три группы (табл. 6).

Таблица 6
Районирование территорий Красноярского края и Республики Хакасия по уровню загрязнения почв плутонием

Территория

Показатели удельной активности, Бк/кг

Средняя

Ме

Мо

Min

Max

n

1. Почвы Красноярского края вне зоны влияния ГХК

0,34 + 0,02

0,24

0,10

0,10

1,98

370

Для справки: почвы Республики Хакасия

0,27 + 0,03

0,17

0,10

0,10

0,68

30

2. Почвы Красноярского края в границах 30-км зоны ГХК (без пойменных почв в долине Енисея)

0,68 + 0,17

0,32

0,10

0,10

10,6

101

3. Почвогрунты в пойме Енисея в границах зоны наблюдения ГХК (до 1500 км вниз по течению реки от г. Железногорска)

5,60 + 0,80

1,15

0,10

0,10

48,8

105

К первой группе относятся почвы большей части края, находящиеся вне зоны наблюдения. Уровень загрязнения этих почв, равный 0,34+-0,02 Бк/кг, рассматривается нами как фоновый; он обусловлен глобальными выпадениями, связанными с испытаниями ядерного оружия в атмосфере. Приведённые величины хорошо согласуются с данными других исследователей. Для сравнения в табл. 7 приведены показатели загрязнения почв плутонием на сопредельных территориях.

Наиболее загрязнёнными являются пойменные почвы и донные отложения Енисея, относящиеся к третьей группе. Основным источником плутония в них являются жидкие сбросы прямоточных реакторов ГХК в Енисей. При средней уд. активности плутония в почвогрунтах этой группы, равной 5,60+-0,80 Бк/кг, в отдельных пробах зафиксированы активности, достигающие 50 Бк/кг. Для сравнения можно привести данные, согласно которым уд. активность плутония в верхнем слое почвы на территориях Брянской области, загрязнённых в результате Чернобыльской аварии, в 1992 г. находилась в интервале от 2,7 до 7,8 Бк/кг. Загрязнение плутонием почв на Семипалатинском испытательном полигоне в радиусе до 150...200 км от места проведения испытаний в 1990 г. составляла в среднем 20 Бк/кг (Ермаков, 1994; "Радиационная обстановка...", 1996).

Таблица 7
Удельная активность плутония в почвах сопредельных территорий, Бк/кг

Территория

Средняя

Min

Max

Республика Хакасия

0,27

0,10

0,68

Алтайский край

0,41

0,11

1,57

Иркутская обл.

2,77

0,41

6,77

Кемеровская обл.

0,37

0,11

1,74

Томская обл.

1,0

0,50

7,20

Переходное положение занимают сельскохозяйственные и селитебные почвы 30-км зоны ГХК, относящиеся ко второй группе. Средний уровень загрязнения плутонием почв этой группы составляет 0,68+-0,17 Бк/кг. Это загрязнение в основном обусловлено газо-аэрозольными выбросами комбината. Проведенный кластерный анализ выделил в совокупности результатов, относящихся к почвам этой группы, три подгруппы. Средний уровень загрязнения первой (0...10 км) подгруппы почв равен 0,81+-0,14 Бк/кг. Для второй (10...20 км) подгруппы удельная активность плутония находится в интервале от 0,10 до 1,15 Бк/кг при среднем значении 0,43+-0,05 Бк/кг. Третья (20...30 км) подгруппа имеет фоновый уровень загрязнения плутонием, равный 0,27+-0,04 Бк/кг при максимуме до 0,93 Бк/кг. Поэтому последнюю подгруппу можно объединить с первой группой почв. Загрязнение плутонием почв 30-км зоны сосредоточено в 900 секторе с подветренной стороны от точки газо-аэрозольного выброса. Уровень загрязнения почв по мере удаления от этой точки уменьшается согласно эмпирическому выражению A=18,235R-1,28, полученному путём аппроксимации результатов контроля (рис. 1). Учитывая вышеизложенное, 30-км зону ГХК можно ограничить радиусом, равным 20 км.


Рис. 1. Распределение уровня загрязнения почв 30-км зоны ГХК по мере удаления от точки газо-аэрозольных выбросов

б) Плутоний в пробах почв представлен преимущественно изотопами 239, 240Pu. По отношению удельных активностей 238Pu/ 239, 240Pu можно судить об источниках загрязнения плутонием объектов окружающей среды. Известно, что для оружейного плутония это отношение не превосходит 0,04; для плутония глобальных выпадений оно несколько больше и достигает 0,08. Еще более высокие значения характерны для газо-аэрозольных выбросов атомных электростанций (в районе Ленинградской АЭС это отношение равно 0,1...0,2). Максимальных значений отношение достигает в аварийных выбросах (в первые дни после Чернобыльской катастрофы отношение 238Pu/ 239, 240Pu в атмосферном воздухе достигало 0,65; в настоящее время в почвах Брянской области, загрязнённых чернобыльским плутонием, оно колеблется от 0,33 до 0,59) (Ермаков, 1994; "Плутониевая экономика...", 1998; Горяченкова и др., 1993; "Экология России", 1991; Израэль и др., 1987).

В изученных пробах почв и донных отложений отношение 238Pu/ 239, 240Pu колеблется в пределах от 0,013 до 0,39. К первому типу (оружейный плутоний) относятся высокоактивные пробы, отобранные на надпойменной террасе вблизи внешней границы промышленной зоны ГХК. Отношение удельных активностей изотопов в них равно 0,013...0,019, что соответствует характеру основной деятельности ГХК. В пробах, взятых на острове Городской в г. Енисейске, установлены более высокие значения и широкий диапазон отношения - от 0,013 до 0,39. Это позволяет высказать предположение о возможном участии в загрязнении пойменных почв и донных отложений Енисея не только глобальных выпадений, но и технологических сбросов, в том числе при нештатных ситуациях на ГХК. В пробах, отобранных на контрольных фоновых участках, расположенных в г. Красноярске и его окрестностях, отношение 238Pu/ 239, 240Pu не превышает 0,08, что свидетельствует о преимущественном вкладе глобальных источников радиоактивного загрязнения. В почвогрунтах коренного берега Енисея в районе с. Атаманово это отношение доходит до 0,2. Это говорит о возможном участии в радиоактивном загрязнении реакторных газо-аэрозольных выбросов.

в) Иллюстрацией и дополнительным подтверждением высказанных предположений об уровнях, источниках и путях загрязнения территории Красноярского края радионуклидами плутония служат гистограммы частотного распределения результатов определения плутония в почвах. Эти гистограммы индивидуальны для каждой из выделенных групп почв (рис. 2-4).


Рис. 2. Распределение результатов определения плутония в пробах почв, отобранных на территории Красноярского края вне зоны влияния ГХК


Рис. 3. Распределение результатов определения плутония в пробах почв, отобранных в 30-км зоне Горно-химического комбината


Рис. 4. Распределение результатов определения плутония в пробах пойменных почв и донных отложений р. Енисей, отобранных в зоне влияния ГХК

Можно назвать, по крайней мере, три особенности, вытекающие из анализа этих гистограмм:

  • частотные распределения результатов определения плутония в почвах обычно асимметричны и приближаются к логнормальному закону. Логнормальное распределение относится к числу типичных распределений микрокомпонентов в объектах окружающей среды. Для этого распределения одной из корректных оценок среднего может служить медиана (табл. 6). Сопоставление значений медиан, характерных для почв из разных групп, приводит к выводу о возможности выделения на территории края только двух групп почв, относящихся к фоновому или глобальному и техногенному локальному загрязнению, обусловленному деятельностью ГХК;
  • для данных, относящихся к пробам почв из 30-км зоны ГХК, с учётом результатов кластерного анализа построены три гистограммы (рис. 5-7). Каждая из них имеет индивидуальный характер: их максимумы различны и смещены относительно друг друга. Рассматривая эти гистограммы, можно говорить о неравномерном загрязнении плутонием территории этой зоны.

Прежде всего, выделяется ближняя зона, расстояние от точки выброса которой 0...10 км. На соответствующей ей гистограмме максимум смещен вправо и равен 10,6 Бк/кг, что почти в 30 раз превышает среднее значение фонового содержания плутония в почвах края. Это является результатом техногенного усиленного радиационного фона на рассматриваемой территории, обусловленного многолетней деятельностью ГХК.

Также особый интерес вызывает территория 20...30-км зоны наблюдения. Гистограмма, графически описывающая ее свойства, имеет максимумом 0,93 Бк/кг, что не превышает максимального значения первой группы почв фоновых районов. Следовательно, 20...30-км территория зоны наблюдения ГХК может быть отнесена к первой группе почв.


Рис. 5. Распределение результатов определения плутония в пробах почв, отобранных в 30-км зоне ГХК на расстоянии 0...10 км от точки газо-аэрозольных выбросов


Рис. 6. Распределение результатов определения плутония в пробах почв, отобранных в 30-км зоне ГХК на расстоянии 10...20 км от точки газо-аэрозольных выбросов


Рис. 7. Распределение результатов определения плутония в пробах почв, отобранных в 30-км зоне ГХК на расстоянии 20...30 км от точки газо-аэрозольных выбросов

Гистограмма, построенная по результатам проб почв с территории 10...20-км зоны наблюдения, занимает промежуточное положение, ее среднее значение соответствует 0,4 Бк/кг. Принимая во внимание, что большинство результатов на рассматриваемой гистограмме расположено справа от максимума, который в 4 раза выше моды первой группы почв, можно говорить о вкладе ГХК в радиационный фон этой подгруппы.

Вышеизложенное укрепляет наше предложение о сокращении зоны наблюдения ГХК до 20 км; высокое среднее значение удельной активности плутония, характерное для пойменных почв и аллювиальных отложений Енисея в зоне наблюдения ГХК, формируются за счёт немногочисленных аномальных результатов. Эта особенность является следствием крайней неравномерности загрязнения поймы Енисея, что обусловлено сложностью гидродинамических условий осаждения радиоактивных нуклидов в речных отложениях и физико-химических процессов их миграции.

г) В вертикальных разрезах почв на территории края плутоний обычно приурочен к поверхностному пятисантиметровому слою. Реже максимум активности плутония находится более глубоко - в слое 5...10 см. Однако радиоактивное загрязнение речных отложений Енисея имеет свою особенность, которая должна учитываться при оценке опасности радиоактивного загрязнения поймы для населения и выполнении работ по очистке долины реки.

Максимальные значения удельной активности плутония в аллювиальных отложениях приурочены к чётко локализованному слою мощностью до 10 см, занимающему разное положение в разрезе - от поверхности до глубины 140 см. Этот слой обычно перекрыт слаборадиоактивными или практически чистыми отложениями. К нему приурочена основная доля активности и других техногенных радионуклидов. Считают, что такое распределение активности является следствием сложных гидрологических процессов формирования речных отложений. В качестве примера можно назвать отложения острова Городской в г. Енисейске или острова Искупский, который расположен в 1412 км ниже г. Красноярска по течению реки.

4.2. Обоснование контрольных уровней. Известно, что решения о целесообразности и необходимости выполнения мероприятий по ограничению облучения населения от техногенного радиоактивного загрязнения принимаются с учётом официально установленных нормативных документов. В России, как и в других странах мира, научно обоснованные нормативы, регламентирующие допустимые уровни активности плутония в почвах, отсутствуют. К тому же, в 60-й Публикации МКРЗ указывается, что "...при руководстве работами полезно устанавливать значения измеряемых величин, при превышении которых должны быть предприняты какие-то особые действия или решения. Эти значения обычно называют контрольными уровнями".

Результаты, полученные при выполнении диссертационной работы, послужили основой для разработки региональных контрольных уровней (КУ) загрязнения плутонием почв Красноярского края, выполненной в соответствии с рекомендациями МКРЗ 1999 и 2001 гг. (табл. 9).

Таблица 9
Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края

Контрольный уровень

Удельная активность плутония, Бк/кг

Действия

1. Уровень регистрации или уровень освобождения от вмешательства

меньше или равно 1,0

Результаты должны быть учтены в базе данных

2. Уровень изучения или уровень действий

больше 1,0

Материалы должны быть направлены в ФГУ "Центр госсанэпиднадзора в Красноярском крае" для изучения и принятия решения

Введение уровня вмешательства является прерогативой федеральных органов, располагающих научно обоснованными показателями радиотоксичности низких уровней удельной активности изотопов плутония.

Предлагаемое граничное значение КУ, равное 1 Бк/кг, вытекает из фактических фоновых показателей загрязнения плутонием почв края. Оно определено исходя из традиционно используемого критерия аномальности геохимических проб и соответствует сумме среднего фонового значения и двух стандартных отклонений этой величины.

Предлагаемые "Контрольные уровни загрязнения плутонием почв Красноярского края" утверждены главным государственным санитарным врачом по Красноярскому краю в качестве регионального нормативного документа для использования специалистами надзорных органов, осуществляющих радиационный контроль и принимающих решения по обеспечению безопасных условий проживания населения на территории Красноярского края.

Заключение

1. Концентрационная зависимость величины стандартного отклонения результатов определения плутония в аналитическом диапазоне 0,1...10 Бк/кг адекватно аппроксимируется функцией ln Sr = 2,93 - 0,23ln A. Это свидетельствует об удовлетворительной отработанности основных аналитических операций.

Многофакторный дисперсионный анализ показал, что единственным существенным и в недостаточной мере учтённым источником погрешности является операция отбора аналитической навески и, возможно, химического вскрытия пробы. Однако вклады этих факторов в полную погрешность результатов остаются в допустимых пределах.

Межлабораторный эксперимент, выполненный с участием независимых авторитетных лабораторий, подтвердил отсутствие систематических ошибок.

Сказанное позволяет сделать вывод о соответствии метрологических показателей используемой методики радиохимического определения плутония требованиям, предъявляемым при решении экологических и санитарно-гигиенических задач и надёжности выводов, основанных на результатах, полученных с её использованием.

2. Почвы Красноярского края повсеместно загрязнены плутонием, главным образом его изотопами 239, 240Pu. По уровню загрязнения на территории края выделено три группы почв: а) почвы с фоновым глобальным загрязнением, свободным от влияния ГХК (диапазон варьирования уд. активности плутония составляет от 0,1 до 2,0 Бк/кг при среднем значении 0,34+-0,02 Бк/кг); б) почвы 20-км зоны ГХК, дополнительно загрязнённые плутонием газо-аэрозольных выбросов комбината (диапазон варьирования от 0,1 до 11 Бк/кг, среднее значение 0,68+-0,17 Бк/кг); в) пойменные почвы Енисея на участке реки протяженностью 1500 км ниже по течению от г. Железногорска, загрязнённые плутонием, содержащимся в жидких сбросах ГХК (диапазон варьирования от 0,1 до 50 Бк/кг, среднее значение 5,60+-0,80 Бк/кг).

3. По отношению уд. активностей 238Pu/ 239, 240Pu, находящегося в интервале от 0,013 до 0,39, можно судить, что основными источниками загрязнения почв на территории края являются: а) глобальные выпадения из атмосферы, связанные с испытаниями ядерного оружия; б) газо-аэрозольные выбросы ГХК; в) сбросы вод охлаждения реакторов ГХК. Определённый вклад в загрязнение пойменных почв и речных отложений внесли сбросы, связанные, по-видимому, с нештатными ситуациями.

4. Распределение плутония в вертикальных разрезах пойменных почв и аллювиальных отложений Енисея крайне неравномерно - максимальные активности плутония обычно приурочены к маломощному слою, который вследствие сложных гидрологических процессов формирования речных отложений может располагаться как на поверхности, так и быть заглублённым до 100-140 см.

5. Полученные результаты послужили основанием для разрабатывания и обоснования "Контрольных уровней загрязнения плутонием почв Красноярского края", которые утверждены главным государственным врачом по Красноярскому краю в качестве регионального нормативного документа. Контрольные уровни предназначены для использования специалистами надзорных органов, осуществляющих радиационный контроль и принимающих решения по обеспечению безопасных условий проживания населения на территории Красноярского края.

По материалам диссертации опубликованы следующие работы:

1. Результаты определения плутония в пробах пойменных почв долины Енисея/ В.П. Атурова, А.И. Ермаков, В.В. Коваленко и др.// Судьба отработавшего ядерного топлива: проблемы и реальность; Тез. докл. ((( Международной радиоэкологической конф. 22-27 июня, 1996 г.- Красноярск, 1996.- С. 157-158.

2. Атурова В.П. Развитие радиоаналитических методов определения плутония и результаты его определений// Материалы науч.-практ. конф., посвященной 75-летию образования санитарно-эпидемиологической службы России.- Красноярск, 1997.- С. 18-20.

3. Плутоний и особенности его распределения в почвах Красноярского края/ В.П. Атурова, В.В. Коваленко., С.В. Куркатов и др.// Тез. докл. Международной конф. по аналитической химии. 5-8 сентября, 1998 г.- Алмата, 1998.- С. 60-61.

4. Загрязнение почв Красноярского края радионуклидами плутония/ В.П. Атурова, В.В. Коваленко, С.В. Качин и др.// Агроэкология и устойчивое развитие регионов. Ч. 2: Материалы Всерос. науч. конф. студ. и мол. уч., посвящённая 45-летию КрасГАУ. - Красноярск: Краснояр. гос. аграр. ун-т, 1998.-- С. 3-4.

5. Плутоний в почвах Красноярского края и речных отложениях Енисея/ В.П. Атурова, В.В. Коваленко, С.В. Куркатов и др.// Физико-химические процессы в неорганических материалах. Ч. 3: Тез. докл. Международной конф. 6-9 октября, 1998.- Кемерово, 1998.- С. 18-20.

6. Радиоактивное загрязнение территории населённых пунктов Красноярского края в регионе размещения горно-химического комбината/ А.Я. Болсуновский, В.П. Атурова, М. Бургер и др.// Радиохимия.- 1999.- Т. 41.- № 6.- С. 563-568.

7. Загрязнение территории Красноярского края техногенными радионуклидами/ В.П. Атурова, С.В. Качин, В.В. Коваленко и др.// Тяжёлые металлы и радионуклиды в окружающей среде: Материалы Международной науч.-практ. конф. 9-11 февраля, 2000 г.- Семипалатинск: Семипалатинский госуниверситет, 2000.- С. 181-182.

8. Plutonium in the Soils of Central Siberia/ V.P. Aturova, V.V. Kovalenko, S.V. Kurkatov et al.// Extended Abstracts of 5th International Conference on Nuclear and Radiochemistry. September 3-8, 2000.- Pontresina, Switzerland, 2000.- V. 2.- p. 409-411.

9. Плутоний в почвах Красноярского края и Республики Хакасия/ В.П. Атурова, В.В. Коваленко, С.В. Куркатов и др.// Утилизация плутония: проблемы и решения: Тез. докл. IV Международной радиоэкологической конф. 5-10 июня, 2000 г.- Красноярск, 2000.- С. 64-66.

10. Атурова В.П., Коваленко В.В., Качин С.В. Техногенные радионуклиды в почвах Красноярского края и Республики Хакасия: Анализ объектов окружающей среды// Экоаналитика-2000: Тез. докл. IV Всероссийской конференции с международным участием. 17-23 сентября, 2000 г.- Краснодар, 2000.- С. 7-8.

11. Атурова В.П., Коваленко В.В. Загрязнение плутонием поймы реки Енисей// Экология пойм сибирских рек и Арктики: Тез. докл. II совещания.- Томск, 2000.- С. 40-41.

12. Атурова В. П., Коваленко В.В. Плутоний в почвах Красноярского края// Сб. науч. трудов КрасГАУ. Ч. III.- Красноярск: Краснояр. гос. аграр. ун-т, 2000.- С. 33-36.

13. Геохимическое загрязнение почвенного покрова пригородных зон городов Красноярского края и республики Хакасии и проблема экологической безопасности населения/ В.Н. Горбачев, В.П. Атурова, Р.М. Бабинцева и др.// Проблемы использования и охраны природных ресурсов Центральной Сибири/ Краснояр. науч.-исслед. ин-т геологии и минерал. сырья.- Красноярск, 2000- Вып. 2.- С. 89-95.

14. Загрязнение плутонием почв Красноярского края/ В.П. Атурова, В.В. Коваленко, С.В. Куркатов и др.// Утилизация плутония: проблемы и решения: Материалы IV Международной радиоэкологической конф. 5-10 июня, 2000 г.- Красноярск: Гражданский центр ядерного нераспространения, 2000.- С. 117-123, 303-313.

15. Атурова В.П., Коваленко В.В. Загрязнение плутонием поймы реки Енисей// Экология пойм сибирских рек и Арктики: Труды II совещания. 22-26 ноября, 2000 г. - Томск: "SST", 2000. - С. 148-153. 30




Страница:

  Copyright © 1998, «NuclearNo.ru»