23.05.2007

3. Г. Гритченко*, Ю. В. Кузнец

Радиохимия, 2001, т. 43, № б.

"Горячие" частицы 2-го рода в пойменных почвах реки Енисей

* НПО "Радиевый институт им. В. Г. Хлопина", Санкт-Петербург

** Институт геохимии и аналитической химии им. В. И. Вернадского РАН. Москва

*** Горно-химический комбинат, г. Железногорск

Получено 25.07.2001
УДК 621.039.7(282.251.2}

Исследована специфическая разновидность "горячих" частиц, обнаруженных авторами в пойменных почвах р. Енисей и названных "горячими" частицами 2-го рода в отличие от известных ранее "горячих" частиц 1-го рода (терминология введена авторами статьи). Данные о распространенности "горячих" частиц 2-го рода, их радионуклидном составе, удельной активности и т.д. сопоставлены с аналогичными данными для "горячих" частиц 1-го рода.

В соответствии с определением, данным в работе [1], под "горячими" частицами, обнаруженными в различных объектах окружающей среды (атмосферных аэрозолях, почвах, донных отложениях водоемов), "понимаются частицы, имеющие микрометровые или субмикрометровые размеры, обладающие на несколько порядков большей абсолютной активностью, чем средняя активность частиц почвы тех же размеров в данной пробе". Один из возможных источников этих частиц -ядерные взрывы в атмосфере [2-4]. Однако "горячие" частицы могут поступать в окружающую среду также в результате различного рода аварий на ядерных установках и радиохимических производствах [5]. Примером может служить авария на Чернобыльской АЭС, после которой в окружающую среду поступило большое количество "горячих" частиц, и этим частицам стали уделять особое внимание [5] в связи с возможным их поступлением в организм человека [6].

В пойме р. Енисей "горячие" частицы были обнаружены впервые в 1994 г. [7] в пойменных почвах о-ва Городской [340 км вниз по реке от местоположения Красноярского горно-химического комбината (ГХК, г. Железногорск)]. Матрица частиц - преимущественно графитовая, размеры от 10 до 200 мкм [7]. В частицах обнаружено несколько радионуклидов, входящих в состав продуктов деления и наведенной активности. Общее количество найденных "горячих" частиц было порядка 10.

Три "горячие" частицы были найдены в 1994 г. авторами этой статьи и сотрудниками Енисейск-геологии при изучении радиоактивной загрязненности пойменных почв вблизи деревни Смородинка (263 км ниже по течению реки от местоположения ГХК). Анализ радионуклидного состава этих частиц, выполненный авторами данной статьи в Радиевом институте им. В. Г. Хлопина, показал, что доминирующим радионуклидом в этих частицах является 137Сs (удельная активность до 1x105 Бк/частицу).

В том же году были обнаружены две "горячие" частицы на осередке Атамановском (6 км ниже по течению от местоположения ГХК) [8]. Линейные размеры найденных "горячих" частиц составили 500-700 мкм, масса - 450-500 мкг. По внешнему виду частицы были похожи на топливные "горячие" частицы, подобные которым находили непосредственно на территории ЧАЭС после аварии [8]. Было показано, что удельная активность каждой из этих частиц практически на 100% обусловлена присутствием в них 137Cs и 134Cs; она достигала 1.5x1010 Бк/г (или около 29x106 Бк/частицу). Кроме того, в частицах обнаружены до 1350 Бк 90Sr, в следовых количествах 238-240Pu и 241Ам. Исходя из найденных значений отношений 238Pu/239,240Pu и внешнего вида частиц авторы пришли к выводу о реакторном происхождении "горячих" частиц.

В 1998 г. нами при изучении радиоактивного загрязнения пойменных почв вблизи протоки Казачья (185 км ниже по течению реки от местоположения ГХК) была найдена "горячая" частица, удельная активность которой была также практически обусловлена Cs.

Еще 8 "горячих" частиц было найдено на о-ве Атамановском во время экспедиционного обследования р. Енисей в 1997-1999 гг. сотрудниками Института биофизики Сибирского отделения РАН и Радиоэкологического центра ГХК. [9]. Как и ранее, доминирующим радионуклидом в этих частицах был Cs [его удельная активность варьировала в пределах (1.8-18)x106 Бк/частицу]. Авторы установили также, что максимальная остаточная радиоактивная загрязненность Cs почвы, из которой были выделены "горячие" частицы, остается на высоком уровне [до 8.5x103 Бк/кг).

Как следует из вышеизложенного, "горячие" частицы, найденные в пойме р. Енисей, характеризуются весьма высокими уровнями активности (до 29x106 Бк/частицу) [9] и весьма малой распространенностью (всего к настоящему времени найдено около 50 "горячих" частиц). Как правило, доминирующим радионуклидом в этих частицах является 137Cs. Сведения о содержании ТУЭ в "горячих" частицах ограничиваются результатами двух определений: трансурановые элементы присутствуют в следовых количествах, соизмеримых с их концентрацией в основной массе почвы, из которой были выделены "горячие" частицы (табл. 1) [8, 9].

Таблица 1. Радионуклидный состав "горячих" частиц 1-го рода [8, 9]

N частицы Масса, мг 137Cs, 10-6, Бк 239,210Pu, Бк 241 >Аm, Бк 90Sr, Бк
1544 6.85 6.85 1.7 Следы 1350
1543 0.5 1.88 2.9 " 840
1542 Не определяли 29.2 Не определяли Не определяли Не определяли

Таблица 2. Удельная активность и радионуклидный состав "горячих" частиц 2-го рода в пойменных почвах о-ва Атамановскнй (приверх)

Радионуклиды Количество идентифицированных частиц Удельная активность "горячих" частиц Удельная активность вмещающей почвы, Бк/г
Бк/частицу Бк/г
Первая группа "горячих" частиц 2-го рода
60Co 10 0.8-46.3 8.4x104-4.6x106 0.3-1.3
137Cs 9 0.5-84.0 5.4x104-8.4x 106 0.3-12.4
152Eu 8 0.8-5.25 8.3x104-5.3x105 0.8-2.6
154Eu 8 0.3-0.5 2.5x104-2.2x105 0.2-1.2
241Am 4 0.06-6.3 6.2x103-6.2x105 0.02-2.3
Вторая группа "горячих" частиц 2-го рода
60Co 3 1.2-57.4 1.2x105-5.7x106 0.3-0.8
152Eu   0.4-12.4 3.9x104-1.2x106 0.8-1.1
154Eu   0.2-2.8 2x104-2.8x103 0.2-0.6
60Co 1 6.4 6.4x105 0.8
137Cs   54.1 5.4x106 1.2
125Sb   14.2 1.4x106 -
241Am   0.3 0.3x104 0.01
137Cs 3 0.1-7.5 1.1x104-7.5x105 1.2-12.4
241Am   1.2-9.2 1.2x105-9.2x105 0.01-0.3
137Cs 12 0.05-23 700 5x103-2.4x109 0.3-12.4
154Eu   0.15-66.3 1.5x104-6.6x106 0.1-0.6
241Am   0.05-23 700 5x103-2.4x109 0.3-12.4

Эти весьма редко встречающиеся, но весьма высокорадиоактивные частицы названы нами "горячими" частицами 1-го рода. Подобный термин введен нами потому, что в конце 1999 г. в пойменных почвах о-ва Атамановский нами была обнаружена совершенно другая разновидность "горячих" частиц, которые по своей удельной активности (табл. 2) также полностью подпадают под приведенное в работе [1] определение "горячих" частиц, но характеризуются гораздо бол высокой распространенностью, чем "горячие" чаcтицы 1-го рода. Для обозначения отличия этих частиц от частиц 1-го рода эти "горячие" частиц были названы нами "горячими" частицами 2-рода. Необходимо отметить, что "горячие" частицы 1-го рода были обнаружены с использованием стандартных радиометрических приборов используемых при съемке радиоактивной загрязненности местности. "Горячие" частицы 2-го рода были обнаружены нами при специальном γ-спектрометрическом изучении радионуклидного состава аномально радиоактивно-загрязненных пойменных почв, отобранных в фронтальной (приверх) и тыльной (ухвостье) частях о-ва Атамановски (табл. 2). Изучались образцы почв, отобранны в поверхностном слое и вертикальных разрезах (вплоть до 0.5 м) этих почв.

При поиске "горячих" частиц 2-го рода в анализируемых пробах почвы применяли метод последовательного квартования. Этот метод позволяет надежно измерить и выделить из почвы "горячие" частицы 2-го рода, которые невозможно обнаружить в полевых условиях с использованием штатных дозиметров.

Основными отличительными чертами "горячих частиц 2-го рода являются следующие.

  1. Распространенность. "Горячие" частицы 1-п рода распространены в пойме р. Енисей крайне редко (как указано ранее, к настоящему времени на всех обследованных территориях поймы р. Енисей найдено лишь около 50 подобных частиц). По данным РЭЦ ГХК, распространенность "горячих" частиц 1-го рода составляет порядка 70 частиц/км2. Распространенность "горячих" частиц 2-го рода в исследованных нами пойменных почвах (мощность слоя 0-50 см) о-ва Атамановский составляет порядка 1x1010 частиц/км2.
  2. Радионуклидный состав. В отличие от "горячих" частиц 1-го рода, радионуклидный состав которых определяется фактически 137Cs (табл. 1), "горячие" частицы 2-го рода характеризуются более широким радионуклидным составом. По составу радионуклидов "горячие" частицы 2-го родя могут быть подразделены на несколько групп. Обнаружены как мононуклидные частицы (в табл. 2 они выделены в первую группу), так и частицы, радиоактивность которых определяется несколькими радионуклидами (в табл. 2 они выделены во вторую группу).
  3. Удельная активность. Хотя удельная активность "горячих" частиц 2-го рода на много порядков превышает среднюю удельную активность частиц вмещающей их почвы (табл. 2), она на несколько порядков ниже удельной активности "горячих" частиц 1-го рода (табл. 1).
  4. Вклад в общую величину активности пойменных почв. По оценкам, приведенным в работах [8, 9], вклад активности радионуклидов, содержащихся в "горячих" частицах 1-го рода, в общую активность изученных пойменных почв незначителен. Напротив, вклад активности радионуклидов, входящих в состав "горячих" частиц 2-го рода, в величину общей активности исследованных нами пойменных почв весьма существен. Так, нами установлено, что его доля в образцах исследованных почв в ряде случаев составляет свыше 50% от общей активности пробы, а для некоторых радионуклидов (например, 241Ат) приближается даже к 100% (табл. 3).
  5. Распределение в вертикальном разрезе пойменных почв. Если "горячие" частицы 1-го рода находили в основном в поверхностных горизонтах пойменных почв [8, 9], то "горячие" частицы 2-го рода присутствуют во всех горизонтах исследованных нами разрезов пойменных почв (табл. 3). Этот факт можно расценивать как аргумент в пользу непрерывного (во времени) поступления частиц 2-го рода со сбросными и дренажными водами в течение всего периода эксплуатации ГХК.
  6. Размерность. Если для "горячих" частиц 1-го рода характерна размерность порядка 500-700 мкм [9], то линейные размеры "горячих" частиц 2-го рода существенно меньше. По нашим предварительным оценкам, линейные размеры этих частиц укладываются в основном в область 10-100 мкм. Предварительная оценочная величина их массы варьирует в пределах 1.0-10.0 мкг.
  7. Генезис. Судя по раднонуклидиому составу, "горячие" частицы 2-го рода, как и "горячие" частицы 1-го рода, поставляются в р. Енисей в составе сбросных вод ГХК. Не исключена возможность их поступления с водосборной площади р. Енисей из зоны радиологического воздействия ГХК. Однако в отличие от "горячих" частиц 1-го рода, которым приписывается уран-графитовая структура, предварительное микроскопическое изучение частиц 2-го рода не выявило их видимого отличия от частиц вмещающей почвы. В связи с этим в настоящее время без проведения специальных детальных исследований высказать какие-то более конкретные суждения о генезисе "горячих" частиц 2-го рода не представляется возможным. Можно лишь предположить, что "пестрота" радионуклидного состава этих частиц и наличие в них нескольких различных по радионуклидному составу групп частиц свидетельствует о многообразии их источников.

Таблица 3. Вклад активности "горячих" частиц 2-го рода в величину общей активности этих радионуклидов во вмещающих их пойменных почвах

Горизонт, см Радионуклид Общая активность в частице, Бк Общая активность во вмещающей почве, Бк Вклад "горячих" частиц 2-го рода в активность вмещающей почвы, %
0-5 241Аm 6.3 6.3 100
10-15 60Co 66.2 94 70
  137Cs 26 000 36 000 72
  134Eu 83 200 42
  241Аm 90 94 95
15-20 60Co 133 408 33
20-25 60Co 241Аm 10 10 100
25-30 241Аm 17.4 18 ~100
30-35 241Аm 0.14 0.14 100
40-45 241Аm 1.5 6.1 25

Таким образом, в пойменных почвах р. Енисей, расположенных в ближней зоне воздействия ГХК, выявлена специфическая разновидность "горячих" частиц, названная нами "горячими частицами 2-го рода". С использованием данных предварительных исследований описаны основные свойства этих частиц: распространенность, удельная активность, состав радионуклидов, вклад в формирование общей активности вмещающих эти частицы пойменных почв.

К задачам будущих исследований относятся: изучение распространенности "горячих" частиц 2-го рода не только в ближней (от местоположения ГХК) зоне размещения радиоактивно-загрязненных пойменных почв, но и по всему ареалу их распространения; определение химического и полного радионуклидного состава "горячих" частиц 2-го рода, включая определение урана и трансурановых элементов; изучение структуры "горячих" частиц 2-го рода и определение изотопного состава содержащегося в них плутония с целью идентификации источников их поступления в пойму р. Енисей.

Список литературы

[1] Быховский А. В., Зириев О. М. Горячие .аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии. М.: Атомиздат, 1974. С. 254.

[2] Радиоактивные частицы в атмосфере: Коллоквиум в г. Бад-Швальбах, ФРГ, 1959. М.: Госатомиадат, 1963.

[3] Freiling Е. С. // Report USNRDL-TR-680. US Naval Radiological Defense Laboratory. 12 Sept. 1963; Science. 1963. Vol. 139. P. 1058.

[4] Dei-ill L.. Tovedal H.. Bergstrom V. et al. // Nature. 1986. Vol. 321, N 6067. P. 192.

[5] Tclierltezian V., Kliitrov L., Shkincu V. el al. // J. Environ. Radioact. 1994. Vol. 22. P. 127-139.

[6] Вредные химические вещества. Радиоактивные вещества: Справочник / Под ред. Л. А. Ильина, В. А Фрилиьа. Л.: Химия, 1990. С. 463.

[7] Timofeev В. А. // Ргос. II Int. Radiological Conf. Krasnoyarsk, 1995. P. 165-167.

[8] Болсуновский А. Я.. Горяченкова Т. А., Черкезян В. О., Мясоедов Б. Ф. // Радиохимия. 1998. Т. 40, N 3. С. 271-274.

[9] Болсуновский А. Я., Черкезян В. О.. Барсукова А". В.. Мясоедов Б. Ф. Ц Радиохимия. 2000. Т. 42, N 6. С. 620-624.




Страница:

  Copyright © 1998, «NuclearNo.ru»